由五位好朋友组成的坏蛋联盟是史上最恶名昭彰的犯罪组织──型男扒手狼先生（山姆·洛克威尔配音）、见多识广的开锁高手蛇先生（马克·马龙配音）、超冷静超chill的伪装大师鲨鱼先生（克雷格·罗宾森配音）、脾气暴躁的“肌肉男”食人鱼先生（安东尼拉莫斯配音）以及绰号是“网美”的毒舌黑客狼蛛小姐（奥卡菲娜配音）。

他们这么多年来犯下不计其数的抢案，并且成为全球头号通缉犯和大坏蛋之后，这群坏蛋联盟终于被逮捕归案，但是为了让他们都能够逃过这场牢狱之灾，狼先生和当局谈成一个交易（他完全不打算遵守），那就是坏蛋联盟必须改邪归正。在他们的恩师，一只自命不凡（却又超可爱）的天竺鼠，橘子果酱博士（理查艾尤德配音）的指导下，坏蛋联盟打算设计一场大骗局，让世人都以为他们是真的洗心革面、改邪归正。但是在这个过程中，狼先生却开始觉得真正做好事，也许能够让他得到他一直以来偷偷渴望的东西，那就是受到世人的接受与认可。

于是当一名全新坏蛋威胁这座城市时，狼先生是否能够说服其他的坏蛋联盟成员真的变成…；…；好人吗？